차폐 효과로 나노다공성 막을 통한 빠른 이온 전달이 가능하여 고에너지 구현

Dec 18, 2023

Nature Water 1권, 725~735페이지(2023)이 기사 인용

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염분이 많은 유기물이 풍부한 폐수의 지속 가능한 관리의 핵심은 유기 성분과 무기염(NaCl)을 개별 자원으로 정확하게 분류하는 것입니다. 기존의 나노여과 및 전기투석 공정은 막 오염으로 인해 문제가 발생하고 분획 효율이 저하됩니다. 여기서 우리는 음이온 전도성이 높은 막인 도파민과 폴리에틸렌이민의 공증착을 통해 박막 복합 나노다공성 막을 개발했습니다. 실험 결과와 분자 역학 시뮬레이션은 도파민과 폴리에틸렌이민의 동시 증착이 막 표면 특성을 효과적으로 조정하고 전하 차폐 효과를 강화하며 고효율 전기투석을 위한 빠른 음이온 전달을 가능하게 한다는 것을 보여줍니다. 생성된 나노다공성 막은 무시할 만한 막 오염으로 유기물과 NaCl의 전례 없는 전기투석 분획을 보여주며 최첨단 음이온 교환막보다 성능이 훨씬 뛰어납니다. 우리의 연구는 고성능 음이온 전도막의 손쉬운 설계와 전기투석 분리의 관련 새로운 물질 전달 메커니즘을 밝혀 복잡한 폐기물 흐름의 지속 가능한 관리를 위한 길을 열었습니다.

순환 경제를 위한 순제로 탄소 배출을 진전시키기 위해 현재 폐수 처리 프로세스는 기존의 오염 물질 제거에서 자원 회수(예: 에너지, 영양분, 바이오매스 및 물 이외의 기타 고부가가치 부산물)로의 패러다임 전환이 시급히 필요합니다. 역삼투에 의한 매립1,2,3,4,5. 폐수 처리에 있어서 가장 큰 과제 중 하나는 섬유 가공, 제혁소, 식품 가공, 석유 및 가스 산업, 제지 공장 및 제약 제조와 같은 광범위한 산업 부문에서 생산되는 염분 유기물이 풍부한 폐기물 흐름을 관리하는 것입니다6,7,8 ,9. 따라서 이러한 염분 유기물이 풍부한 폐기물 흐름10에서 귀중한 자원을 지속 가능하게 회수하려면 혁신적이고 진보된 분리 기술을 사용하여 유기 및 무기 염(예: NaCl)을 효과적으로 분별하는 것이 중요합니다.

멤브레인 기반 분리 기술은 염분이 풍부한 유기물이 풍부한 폐기물 흐름을 효과적으로 관리할 수 있는 기회를 제공합니다. 예를 들어, 나노여과는 크기 배제와 정전기의 시너지 효과를 바탕으로 분자량(MW)이 200~1,000Da인 유기물과 식염수 유기물이 풍부한 폐수에서 무기염을 걸러내는 가장 널리 사용되는 압력 구동 막 기술 중 하나입니다. 유기물을 유지하지만 부분적으로 무기염11,12,13,14,15,16을 투과시키는 나노다공성 박막 복합재(TFC) 막을 사용하는 반발력. 그러나 압력 구동 나노 여과 공정에서 발생하는 삼투압 상승, 막 오염 및 케이크 강화 농도 분극은 해로운 막 플럭스 감소를 유도하여 유기 및 무기 염의 분리 효율을 최소화합니다. 또한, 압력 구동 나노여과-정용여과 절차는 유기 및 무기 염의 분별을 달성하기 위해 순수한 물의 높은 소비로 구현되어야 하며, 이는 필연적으로 대상 유기물의 상당한 손실을 초래하여 시스템 생산성을 감소시킵니다10,20.

나노여과에 대한 대안적 접근법으로, 전기투석은 염분 유기물이 풍부한 폐수를 담수화하는 경로로 제안되었으며, 이를 통해 양이온과 음이온이 직류 전기장 하에서 양이온 교환막(CEM) 및 음이온 교환막(AEM)을 통해 전달될 수 있습니다21 ,22,23. 그럼에도 불구하고, 염분 유기물이 풍부한 폐수에서 음전하를 띤 대부분의 유기 화합물은 정전기 인력을 통해 AEM으로 이동하며, 이는 전기투석 공정 중 막 오염을 악화시켜 음이온의 전달 효율을 크게 제한하고 분별을 위태롭게 합니다. 유기 및 무기 염.

99.3% for all the antibiotic/NaCl mixed solutions (Fig. 4a–d). More importantly, only a trace amount of organics (<10 ppm) passed into the concentrate side, suggesting sufficient fractionation of all the antibiotics (that is, ceftriaxone sodium, cefotaxime sodium, carbenicillin disodium and ampicillin sodium) and NaCl. Unprecedentedly high recovery efficiencies (>99.1%) of all the antibiotics were obtained from the antibiotic/NaCl mixed solutions (Table 1) during the electro-driven separation. Therefore, the PDA/PEI-coated TFC NPMs with a thin nanoporous layer offer both nano-channels for effective, unperturbed anion transfer, and they substantially retain organics via an enhanced size exclusion effect, achieving an extremely high permselectivity between NaCl and antibiotic (that is, up to 21,407 between NaCl and ceftriaxone sodium) (Supplementary Fig. 16), and thus leading to a one-step fractionation of the organics and NaCl under an electric field. Furthermore, such an electro-driven separation process using the surface-engineered TFC NPMs (that is, NPM-6) as ACMs markedly outperformed the pressure-driven diafiltration process using the NPM-6 membrane as a nanofiltration membrane (Supplementary Table 4) for fractionation of the organics and NaCl in terms of organic recovery and water consumption./p>99.2%) (Fig. 5c,d). Moreover, the negatively charged surface of the NPM-6 membrane aided in electrostatic repulsion of the organics to some extent, lowering the fouling propensity. Expectedly, the NPM-6 membrane also exhibited a remarkable fouling resistance against humic acid even in the humic acid/NaCl mixed solution with an elevated salinity (~50g l−1 NaCl) during a four-cycle electrodialytic separation operation, which can be reflected by the nearly identical decay in conductivity of the humic acid/NaCl mixed solution (Supplementary Fig. 17a) in the diluate for each cycle. Moreover, the NPM-6 membrane yielded an impressive fractionation of humic acid and NaCl in the humic acid/NaCl mixed solution with a desalination efficiency of 99.2% (Supplementary Fig. 17b) and humic acid recovery of 99.6–99.7% (Supplementary Fig. 17c)./p>0.24 g l−1 at the 12-cycle separation operation (Supplementary Fig. 18b). On the other hand, negatively charged ceftriaxone ions inevitably transferred through the AEM-5 membrane to the concentrate side through electrostatic attraction under the electric field, resulting in high content of ceftriaxone sodium (>41 mg l−1) in the concentrate side and low antibiotic recovery (<95.9%) (Supplementary Fig. 18c). Similarly, the AEM-5 membrane also experienced a deteriorating fractionation performance in the humic acid/NaCl mixed solution at an elevated salinity (~50 g l−1 NaCl), due to the fouling caused by humic acid during a four-cycle electrodialytic separation operation (Supplementary Fig. 19a). In particular, the AEM-5 membrane had a decreasing desalination efficiency from 98.9% to 98.6% (Supplementary Fig. 19b). Simultaneously, humic acid with a concentration of over 32 mg l−1 was observed in the concentrate, leading to a humic acid recovery of ca. 96.7% (Supplementary Fig. 19c). Consequently, the electrodialysis equipped with commercial AEMs as ACMs allows for the transfer of organics through the AEMs with a moderate loss of target organics, which is unfavourable for fractionation of organics and NaCl./p>99%) were supplied by Shanghai Aladdin Biochemical Technology. Dopamine hydrochloride (>98%) was supplied from Sigma-Aldrich. These chemicals were used as received for surface coating of the loose NPM. Four antibiotics, that is, ceftriaxone sodium (MW 598.5 Da, >98%), cefotaxime sodium (MW 477.5 Da, 99.5%), carbenicillin disodium (MW 422.4 Da, USP grade) and ampicillin sodium (MW 371.4 Da, USP grade) were purchased from Shanghai Aladdin Biochemical Technology. NaCl (>99.0%) was supplied from Sigma-Aldrich. Chemicals were used as received without any purification./p>

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